在简化汉字方面，钱玄同认为汉字难认、难记、难写，不利于普及教育、发展国语文学和传播科学技术知识，因此，他主张废除方块汉字。“国语罗马字研究委员会”成立后，他为委员。在他参加的“数人会”的努力下，“国语罗马字拼音法式”制订出来并于1928年由大学院（即教育部）正式公布，成为“国音字母”第二式（第一式是“注音符号”）。1922年，在国语统一筹备会第4次大会上，他提出了《减省现行汉字的笔画案》，并成为“汉字省体委员会”委员。1934年，又提出《搜采固有而较适用的简体字案》，并自己起草了“第一批简体字表”，共2300多字，1935年，大学院公布了其中的324个字。这是历史上由官方公布的第一批简化汉字。1958年周恩来曾经对钱玄同这方面的工作做过合乎史实的评论：“1926年产生了由钱玄同、黎锦熙、赵元任等制订的国语罗马字，1931年产生了瞿秋白、吴玉章等制定的拉丁化新文字，……在谈到现在的拼音方案的时候，不能不承认他们的功劳。”

提倡白话文，推动汉字改革，在当时，这绝对属于冒天下之大不韪的出格行为。钱玄同却百折不挠，甚至不惜为此和同门翻脸。1930年代初，章太炎带着黄侃到北京讲学。有一天，在章太炎住处，黄侃对钱玄同开玩笑说：“二疯，你来前，我告你！你可怜啊！先生也来了，你近来怎么不把音韵学的书好好地读，要弄什么注音字母，什么白话文。”钱玄同顿时翻脸，拍着桌子厉声说：“我就是要弄注音字母，要弄白话文，混账！”自此，黄、钱二人的同门之谊就此疏远。钱玄同不仅呼吁提倡白话文，简化汉字，他还提倡世界语，因他的提议，北京大学一度设立了研究世界语的机构。

特立独行的教授

钱玄同不仅在经学研究和新文化运动中敢于引领风气，在历史研究和教书育人方面也毫不逊色。众所周知，20世纪20～30年代，中国史学领域崛起了一个新派别—古史辨派。代表人物除了顾颉刚、胡适之外，还有一个重要人物—钱玄同。该学派提出“层累地造成的中国古史”的假说，推翻了旧有的由“盘古开天”“三皇五帝”往下说的旧历史学说体系，取得了空前的成绩。

毫无疑问，钱玄同是这一学派的肇端者，而这发源于他对古文经学和今文经学两派的超越性思考。顾颉刚明确提及正是钱玄同的启发，才使他走上了疑古的治学道路。他在《古史辨》第一册《自序》中说：“十二（1923）年，玄同先生给我一封长信，论经部的辨伪。我和他已经一年多不相通问了，忽然接读这一封痛快淋漓的长信，使我精神上得着一种兴奋。我就抽出一个星期日的整天工夫，写了一通复书……”这封复信，正是顾氏多年来蕴积于心中的关于中国古代史的系统看法。

后来以《与钱玄同先生论古史书》发表于胡适主持的《读书杂志》，正式向学术界提出了“层累地造成中国古史”的学说。可见，这一学说得以出现，钱玄同居功甚大。更重要的是，当顾文发表后，钱玄同还给予了大力支持，马上在同一刊物上表态，称该学说“精当绝伦”，由此激发了当时的史学大论战。这一论战的后果是很明显的，至少，它瓦解了旧的史学系统，使中国的经、史研究可以跳出以先入之见为准的传统，而只把经学和史学当成单纯的学术来研究。