在他的《财富的福音》（The Gospel of Wealth)出版以前，卡内基也开始向另外一些社区捐款建造公共图书馆，只要他们同意为图书馆提供长期支持。结果这成了他最大的一笔捐赠项目，也使他作为一个慈善家，在国际范围内声名鹊起。在以后的几十年中，他先后捐出6000多万美元，在美国、英国、加拿大乃至斐济等英语国家，建立了近3000个公共图书馆。而这么多的捐赠都是由他的私人办公室和少数几个职员一手经办的。

1901年，他捐赠了1000万美元为苏格兰大学设立了卡内基信托基金，以改善该校的教学与科研条件，并为学生提供奖学金。

1902年，他创建了华盛顿特区卡内基研究所，以在天文学、地理学、生物学、营养学、热力学及其他一些学科中开展广泛的基础科学研究和实验，这是在纯科学领域内组织跨学科研究的重大关键措施。卡内基在由著名科学家组成的顾问委员会的帮助下，前后投入了2230万美元来兴建这一事业。

1903年，卡内基捐赠了近400万美元创建邓弗姆林信托基金，为他出生的这个苏格兰小城提供文化娱乐设施。他还捐出150万美元，在海牙建造了一座和平宫，作为刚成立的解决国际争端的常设仲裁法庭的庭址。

1904年，他捐出200多万美元建立了卡内基英雄基金，以表彰冒生命危险拯救他人的公民，并给牺牲者的配偶及受赡养者以抚恤。

CFAT的另一项目的，是对美国高等教育的需要进行研究。其成果之一就是引发洛克菲勒对美国医学教育进行重大改革的那一份著名的弗莱克斯纳的报告。据称卡内基向CFAT捐助的工作经费达3000万美元。

1906年，卡内基建立了他的简化拼写委员会，试图推广一种简单而更合理的英语拼写方法。他为此大造声势，并允诺说，只要让他相信成功有望，他将不断地给予支持。结果并没有成功。这是卡内基把重大创意和他个人独特想法融合在一起的又一个例子。

卡内基从商务活动中退出后，以极大的兴趣和热情投身于公益事业。但过了近十年，他已感到疲倦。他的注意力和精力逐渐转向他所热衷的另一事业：寻求世界和平。以前，在西美战争爆发时，他也和许多人一样赞成侵略；如今，他转向了反面，开始谴责任何形式的战争，认为它们都是野蛮的，都是“对我们文明的可耻玷污”。

当支持和平倡议的机会来临时，卡内基立即作出反应。1907年，在华盛顿举行了中美洲和平会议，成果之一是建立了中美洲法院以仲裁争端。卡内基捐款兴建了法院的建筑，一年以后，他又为在华盛顿建造泛美联盟大楼提供了资金，再一次表现出了对倡导国际合作的支持。

1910年，他更进一步，拿出1000万美元设立了卡内基国际和平基金会（CEIP）。