伏尔泰主要关心的是思想自由。他同孟德斯鸠一样，对英国十分倾慕。他在这个国家旅居三年。1727年，在英国，他亲眼目睹艾萨克·牛顿爵士的国葬仪式以及在威斯敏斯特教堂的安葬仪式。伏尔泰的两部著作《哲学通信》（1733年）和《牛顿哲学原理》（1738年），不仅使欧洲其他地方的人越来越多地了解英国，而且还普及了新颖的科学思想：培根的归纳哲学、牛顿的物理学和洛克的心理学。洛克学说认为，一切真实的观念都产生于感觉经验，这就削弱了宗教信仰的权威。英国最令伏尔泰称羡的是它的宗教自由、它对不同看法和科学探索的宽容、它相对而言的出版自由和它给予像他这样的文人的高度尊敬。他不如孟德斯鸠那样关心政治自由。路易十四对于孟德斯鸠和新贵族学派来说是个恶棍，然而对伏尔泰来说，却是个英雄。他写了一篇颂文《路易十四时代》（1751年），赞美在“太阳王”统治下的灿烂辉煌的文化艺术。虽然在个人关系上与腓特烈大帝闹翻了，伏尔泰仍旧尊敬他。实际上，腓特烈几乎成了伏尔泰心目中的完美的开明统治者：他倡导艺术和科学，不承认任何的宗教权威，对一切教派都给予宽容，对新教徒和天主教徒只要他们有益于社会，都一样欢迎。

大约1740年以后，他更加明确地成为宣扬宗教信仰自由事业的斗士。一名新教徒让·卡拉被控告为阻止儿子皈依罗马天主教而将其杀害，结果被判处死刑，伏尔泰竭力为他昭雪。有个年青人名叫拉巴尔，因亵渎路旁一个十字架的罪名而给处决了，伏尔泰也撰文为他鸣冤，说他无罪。“砸烂可耻的东西！”成了伏尔泰学派的著名斗争口号。对伏尔泰来说，“可耻的东西”是指偏执的行为、不容异说、宗教迷信，以及它们背后的一个有组织教士的权力。他不仅激烈抨击天主教会，而且激烈抨击整个传统的基督教世界观。他鼓吹“自然宗教”和“自然伦理学”，认为对上帝的信仰和对善与恶的区分来自理性本身。其实，天主教会很久以来就教导这一学说。但是，伏尔泰坚决认为，除了理性之外，任何超自然天启都不称心，都没有必要；他论证说，或者更确切地说，信仰一种特别的天启使人不容异说、愚蠢、残酷。

他是第一个用完全的世俗观点来展现世界历史的作家。在他的《风俗论》，即《世界史》一书中，他首先叙述古代中国，继而依次对一个个伟大的文明作了概括的评述。早期的世界史作家习惯把人类事件纳入基督教教义的框框。他们遵循圣经的写法，先从“创世”写起，然后写到“亚当的罪”，继而描述以色列的兴起等等。伏尔泰把犹太-基督教史包容在范围广阔得多的世界史里，让宗教思想纳入到社会学的框架中。他把基督教和一切有组织的宗教都当作社会现象或仅作为人的创见来描述。诚然，斯宾诺莎也曾这样说过，但是伏尔泰把这些见解传播到欧洲各地。

在政治学和自治政府的问题上，伏尔泰既不是自由主义者，也不是民主主义者。他对人类的看法大约同他的朋友腓特烈一样的差劲。只要政府开明，他倒不在乎政府的权力有多大。他所说的开明政府，是指向懒惰和愚蠢开战、使教士处于从属地位、允许思想自由和宗教自由、促进物质和技术进步事业的政府。他没有任何先进的政治学说，但他心目中的文明大国近似开明的或理性的专制国家。他认为能够开明练达的只有少数人，因而觉得应由这少数人--国王和他的顾问--掌权，力排一切非议，贯彻实施他们的纲领。要克服愚昧无知、轻信和教士权术，国家必须强大。伏尔泰最渴望的是给开明者，即给像他那样的人们以自由。