蔡元培认为：暗杀需要自制方便、秘密、快速而且容易伪装隐蔽的武器，基于这一想法，他决心自制化学毒药。要自制化学毒药就需要有懂化学的人，他马上将爱国女校的化学教员俞子夷吸收入团。俞子夷说："我配制氰酸，一试即成。"蔡元培叫工友弄来一只猫，强令服了几滴，猫即中毒而死。后来蔡元培又认为液体毒药使用还不太方便，易被人发觉，如能改成固体粉末更好，于是急去书店买了一批药物学、生药学和法医学书籍，亲自领导研究。不久，蔡元培觉得还是用炸药更好一些，随即转向研究炸药。

为了早日研制出威力大、体积小的炸药，蔡元培带领研制小组攻关，终于自制出了一种理想的炸药。另外，蔡元培认为女子去实行暗杀比男子更隐蔽些，因而他在爱国女校特别注重化学课的讲授，以便培养暗杀种子。蔡元培等人还制造炸弹，跑遍上海的五金店，也没有找到可以代为制造精良的弹壳者。光复会的另一位组织者陶成章翻译催眠术，蔡元培对此非常感兴趣，"据说此术亦可用作暗杀工具"。

另据陈独秀的回忆，他也参加了上海暗杀团，在上海学习暗杀手段一个多月，几乎天天与蔡元培在实验室里学习制造炸药，俩人常常聚谈，相处亲密、融洽。陈独秀在《蔡孑民先生逝世后感言》中回忆说："我初次和蔡先生共事，是在清朝光绪末年，那时杨笃生、何海樵、章行严等，在上海发起一个学习炸药以图暗杀的组织，行严写信招我，我由安徽一到上海便加入了这个组织，住上海月余，天天从杨笃生、钟宪鬯实验炸药。这时孑民先生也常常来实验室练习、聚谈。"

暗杀团成员吴樾，著有《暗杀时代》一文，"该文的威力不亚于另一颗更大的炸弹，它鼓励革命党人把暴力直接诉诸于专制独裁者的肉体"，令清廷心惊肉跳。1904年，吴樾两度谋刺陆军部尚书铁良未遂。当时清廷为缓和革命空气，宣布预备立宪，1905年9月，派载泽、端方、徐世昌等五大臣出洋考察宪政。他们在前门车站登车，吴樾暗藏炸弹尾随登车，因车身震动，他未及投掷，炸弹就爆炸，五大臣中只有两人受轻伤，而吴樾以身殉国。孙中山赞其"浩气长存"，这位在今天看来无异于"恐怖分子"的暗杀者，时年26岁。为吴樾提供炸弹的杨笃生，是蔡元培暗杀团的成员，恨制造炸弹技艺不精，出国留学英伦，研究物理学。他想在武器制造方面有所突破，彻夜补习，因脑力不济而患有剧烈的头痛症，有心回国杀一二满人，以求死刑，未果。最终于1911年8月5日蹈海而死。蔡元培称之为"鞠躬尽瘁，死而后已"。

当各地革命情况高涨之时，蔡元培将光复会并入同盟会，光复会在上海的活动停止。自1907年7月起，蔡元培在德国留学四年，努力探究西方文化，从革命家成为中国近现代文化界一位学贯中西、熔冶中外新旧于一炉的大师。