在国民党反动统治的险恶环境中，他坚守马克思列宁主义的理论阵地，成为卓有建树的马克思主义理论家。后来他虽然脱离了中国共产党，但仍继续从事革命工作，并大力宣传、研究马克思主义。这使得他后来又回到了党组织的怀抱，并继续为党的事业、社会主义建设的事业作出了巨大的贡献。

大革命失败后直到整个30年代，李达在北平的教学活动是他从事马克思主义宣传活动的一个重要组成部分。在从事马克思主义宣传教育的同时，他积极地投身到抗日爱国民主运动的大潮中。1928年至1937年，李达撰写出版了多部著作，其中最著名的是42万字的《社会学大纲》，这是一部系统讲解唯物辩证法的书。李达还给千里之外的毛泽东寄了一本，毛泽东在延安的窑洞里，借着煤油灯微弱的光亮，把这本书整整看了10遍，并在书眉和空白处写下了1万多字的批注。1937年6月，李达收到毛泽东托人从延安捎来的信，信中称赞“这是中国人自己写的第一本马列主义哲学教科书”，后来毛泽东在党的六届六中全会上号召党的高级干部都来读这本书。

1933年5月，李达受北平地下党组织委托，到张家口第二次给冯玉祥讲学。名义上是去讲辩证逻辑，实际上是去说服冯玉祥联共抗日。1934年4月20日，由中国共产党通过中华民族武装自卫委员会筹备会提出，宋庆龄、何香凝、李达等1700多人签名，发表了《中国人民对日作战的基本纲领》。李达就是十名领衔签名者之一。