陈诚接任台湾省主席时说过一番话：“台湾不是日本人遗留给我们的，更不是战利品，是台湾同胞五十余年血汗所累积，是全国千百万军民先烈血肉的牺牲，从日本人手中争取回的，我们若不把台湾弄好，非但给日本人讥笑，更何以对先烈？对后代子孙？”

陈诚初掌台政，政治与经济各方面问题重重，少数台独分子正从事“独立”、“托管”活动，金融动荡，物价高涨，学潮澎湃。当务之急，是稳住情势，安定人心。陈诚做了好几件颇具开创性的大事，如实行“三七五减租”（按：指耕地佃租不得超过全年主要产物收获量的千分之三百七十五，此举限制了地主的收入，保护了佃农的利益）、改革币制、粮食增产及实施地方自治等。其中，“三七五减租”与改革币制两项，被认为是战后台湾由贫困走向小康的起步阶段。

陈诚借鉴以往任湖北省主席时实施过的“二五减租”，实质精神与“三七五减租”相近。陈诚表示，租佃制度本来就应废除，但这种制度由来已久，一方面不希望以暴力手段解决土地问题，加上当局没有足够资金收买或者征收这些土地，故只好改革现行租田制度，以阻止有钱人利用土地投机牟利。为避免人亡政息，陈诚还透过“立法院”，通过了“耕地‘三七五减租’减租条例”。根据事后统计，实施减租后佃农的地租减少，平均收入增加了30%，而且佃农努力增产增加的收入全归自己所有，因此实际增加的利益远超过这个比例。

改革币制，也是陈诚对台湾的重要贡献之一。陈诚主导的金融改革完成以后，原本扰乱金融秩序的投机事业不复发生，金融活动纳入常轨。台当局币信巩固，物价平抑，使得台湾逐步脱离战后贫穷阴影，走向经济复兴之路。台湾能有日后之经济起飞，并成为亚洲“四小龙”之一，陈诚实有奠基之功。

走出大陆失败的阴影后，陈诚对蒋介石贡献良多，不论于公于私，都无愧于蒋。1949年1月蒋介石下野后，对美国多有顾忌，担心在国共内战失利且美国放弃援助的情势下，去台湾会对其不利，故多次对莅台踌躇裹足。蒋介石此时的复杂心理，陈岂能不知。5月11日，陈诚给蒋介石发去电报，电文说：“职意钧座应即飞台。又钧座行动，似不必秘密，以示自由且因我国一切组织松懈，与限于法令，亦无法秘密也。职陈诚。”隔了四天，蒋介石仍未置可否，陈诚又去一电催促：“??乞钧座径飞台北，一切不必顾虑。”他以电报向蒋介石保证安全，暗示蒋可免除安全等方面的担忧。后蒋于1949年12月10日撤到台湾。1950年3月1日，蒋介石“复行视事”。复职后，为投桃报李，提名陈诚为“行政院院长”，一则回报陈诚半生戎马之耿耿忠心，二则回报陈不断催请撤退台湾以及对自己切身安全的保障。