1927年4月4日，杨度去北京太平湖饭店，参加其老朋友熊希龄（曾任袁世凯政权国务总理）女儿的婚礼。在同前北洋政府外交总长汪大燮的交谈中，得知已经获得北京政权的张作霖已派人与北京东郊民巷的外国使团交涉，要求允许派兵到苏联使馆的兵营里搜捕共产党人，并请求外国使团官员不要干涉阻挡。杨度听之后非常紧张，坐立不安，直冒惊汗。因为他早就知道自从冯玉祥的国民军撤出京城，东北军阀张作霖率兵进驻北京后，李大钊等在北京的共产党人躲进苏联使馆的兵营里继续从事革命斗争。于是杨度借口有事中途退席，回到家中派长子杨公庶，速去李大钊的密友章士钊公馆，要章速速转告李大钊离开苏联使馆，另找安全地方。按理说，杨度的得到情报非常及时。从4月4日当晚送到消息，到4月6日下午军警闯入使馆抓人，李大钊他们应该有足够的时间转移。可是李大钊等人麻痹大意，认为历届北洋政府头目对外国使团都敬而远之，不可能光天化日在外国使团抓人，因此，没把这件事情放在心上，只有4个人转移别处隐蔽，李大钊等人坚持留下来。

1927年4月6日清晨，东北军阀张作霖冒天下之大不韪，派兵从苏联使馆兵营里将李大钊、谢伯俞等共产党员和国民党左派邓文辉、张挹兰等36人先后抓捕带走，关押在军事监狱。杨度得知后不顾个人安危，组织开展营救。4月9日，他以张作霖所聘的“政治讨论会专职委员”身份前往出席会议，并与人议决将“李大钊党案”移交法庭审理以避免被军法滥判。10日，与司法总长等人前往安国军总司令部面见张作霖，向张作霖郑重提出应将李大钊等人移交地方法院审理的理由，意在阻止军事法庭短期内处死李大钊等人，为下一步营救赢得时间。后来，杨度还两次派儿子杨公庶前去京师警察厅看守所看望李大钊等人，并转送相关情报，通告社会各界对此案的关切情况，共产党人正在组织力量营救他们，让他们随时做好战斗的准备。与此同时，杨度断然卖掉他在北京的“悦庐”公馆，换得4500银元，全部用来贿赂买通审案官员，全力营救李大钊出狱。在杨度的奔走呼号下，很多社会名流与进步人士都积极加入营救李大钊等人的行动中来，然而遗憾的是一切努力都付诸东流。

1927年4月28日，李大钊等20位革命同志被凶横狡诈的张作霖施以绞刑。对于李大钊的牺牲，杨度万分悲痛，也让杨度彻底认清了军阀罪恶的本性，同时共产党人坚持真理、视死如归、为革命献身的伟大精神，也深深地感染着他。杨度在营救活动中得知北方铁路工人计划劫狱，他表示支持。但李大钊坚决反对：“我个人为革命为党牺牲是光荣而又应当，但已是党的损失。我不能再要同志们冒险，应当保存力量不使革命再受损失。”这些共产党人的语言使杨度的思想境界向新的高度发展。李大钊在生命最后时刻写的一段话：“钊自束发受书即矢志于民族解放之事业。实践其所信、励行其所知，为功为罪，所不敢计。”更是唤醒了他的灵魂。从此，他的思想有了彻底的改变，下决心不为反动势力做事。

随后，杨度同妻子徐粲楞商量，卖掉家里的值钱首饰，还将青岛的一处房产变卖了，所得金钱全部用来救济死难者家属，还将妻子和女儿送往苏州，投亲租房住下来。1928年，北伐军胜利了，蒋介石趁机窃取政权，定都南京，成立了国民政府。全国的政治中心南移，杨度也移居上海。正好其长子杨公庶的一个留德同学黄伯樵有一处大洋房在上海法租界贝蒂鏖路（今成都南路一带）正空着，黄伯樵就请杨度一家去住，杨度一家就借居这里，以卖字和为人撰写碑文及墓志铭为生。因杨度以汉隶和魏碑书法见长，文才也相当出众，总有一些人慕名前来，请其代书寿诞文或撰写墓志，酬金极为丰厚。除了生活所需花销，所余下的钱，杨度都捐献给了上海的“中国自由运动大同盟”和“中国革命互济会”。期间与方表、王绍先、黄伯樵、章士钊等进步人士有密切来往。