当时正值五四革命时期，钱壮飞通过钱玄同认识了陈独秀、李大钊、胡适等一批文学革命的先驱，深受他们的影响。其中的李大钊、陈独秀是中共早期创始人，胡适、钱玄同尽管后来趋于保守，但不可否认，他们是文学革命的旗手。受李大钊、陈独秀的影响，钱壮飞开始接触马克思主义。张振华的弟弟张暹中也是中共早期党员，钱壮飞与他来往密切。1924年经朋友介绍，他在安徽会馆与共产党员胡底相识，两人一见如故，很快成为挚友。第二年经内弟张暹中介绍，他和夫人张振华在北京加入中国共产党。

加入共产党后，钱壮飞、张振华夫妇与胡底一起，利用公开职务作掩护，从事地下活动。有时组织上安排一些同志转移，或需要一些相关的物品，钱壮飞夫妇总是及时买好送去。后来他家搬到平安里13号一栋较宽敞的住宅，这里就成了中共北平党组织的秘密联络点。

为了解决经费困难这个问题，同时也是为了掩护革命活动，1926年钱壮飞与徐光华、胡底等人在北京成立了“光华影片公司”，在行医的同时，他还参与电影拍摄。这家公司拍过不少电影，有的片子还在日本上映。其中一部叫《燕山隐侠》的武侠电影，由钱壮飞自编自导自演。钱壮飞的夫人和女儿也在其中扮演重要角色，钱壮飞与女儿钱蓁蓁演一对兄妹。在和父亲合拍《燕山隐侠》后，当时年仅11岁的她就此踏入银幕。这部电影当时非常有名，是国内第一部黑白武侠故事片。

1927年4月6日，由于叛徒出卖，张作霖的“安国军”突然包围了苏联驻华大使馆，一举逮捕了李大钊等中共党员。这年4月28日，党的创始人之一李大钊被反动派杀害。中共北方局遭到破坏，钱壮飞和胡底遭到北洋军阀政府通缉。他和胡底等人不得不化名东躲西藏，其中胡底化名“北风”，钱壮飞化名“南飞”。大革命失败后，钱壮飞曾到冯玉祥的西北军当军医，一时与党组织失去了联系。因欠饷严重、家计无着落，他只得离开军队。在无可奈何的情况下，他南下来到上海。

刚刚经过了“四·一二”反革命政变的上海，此时正笼罩在一片白色恐怖之中。白色恐怖考验着年轻的中国共产党人。一些人经不起考验，宣布退党了，一些人叛变投敌了。钱壮飞想先安定下来，再设法去找党组织。虽然他很快就在上海市公用局找到了一份临时工，但收入不多，要维持一家六七口人的生活，自然是十分困难的。在这种经济窘迫的处境中，钱壮飞一面找可作掩护的职业，一边寻找党的关系。

因为没时间照顾女儿，钱壮飞夫妇急于找一个地方将她安顿下来。钱壮飞看到黎锦辉正为筹备中华歌舞团“明月社”招考新学员的广告，就带她去报考。当时黎锦辉先生把钱蓁蓁上下打量一番，觉得这孩子还不错，就把她留了下来。黎锦辉先生是中国新兴歌舞的开拓者，他所办的歌舞学校与当时一些旧戏班子是大不相同的，父母也就比较放心。钱壮飞送女儿进黎锦晖主办的中华歌舞团学习歌舞，由于她表演出色，与王人美、胡蝶被称为歌舞三杰。黎锦辉非常喜欢钱蓁蓁，认她做干女儿，她后来改名黎莉莉，随其干爹黎锦辉姓。